Arany János és Ercsey Julianna gyermeke, Arany Julianna öccse volt. Hároméves korában találkozott először Petőfivel, később megismerte Szendrey Júliát és Zoltánkát. Többféle visszaemlékezés szól az Arany gyerekek Petőfihez való viszonyáról. Petőfi levélben is üzent : „Lacinak pedig mondd meg, ne sírjon, mert egyszer csak azt veszi észre, hogy ott termek s még nagyobbakat vágok a fenekére, mint minap; akkor aztán majd sírhat”. Arany László tanulmányait szülőhelyén végezte, majd Pesten jogi diplomát szerzett. 1866-tól, huszonkét éves korától a Magyar Földhitelintézetben dolgozott, előbb jegyzőként, majd titkárként, később igazgatósági tagként, végül 1880-tól igazgatóként. 1875. május 10-én a budai várban levő plébánián, római katolikus szertartás szerint vette feleségül Szalay Gizellát. Gyermekük nem született. Hivatali pályafutása mellett jelentős irodalmi tevékenységet is folytatott. Nővérével, Juliannával közösen gyűjtött és stilizált Eredeti népmesék / Magyar népmesék című könyve már tizennyolc évesen megjelent. A Kisfaludy Társaság 1867-ben választotta tagjai közé. 1869 és 1873 közöt tnyugat-európai és keleti utazásokat tett. Athénig, Kis-Ázsiáig. 1873-ban publikálta irodalmi életművének két meghatározó alkotását (Délibábok hőse; A hunok harca). Számos folyóiratban megjelentek cikkei, költeményei, fordításai, ismertetései. Utolsó éveit főként apja hagyatékának gondozásával töltötte. Hagyatékának azon része, amely családjára és rá személyes vonatkozással bírt, özvegyénél, Szalay Gizellánál (1857–1945) maradt. Ezt csak ő és második férje, Voinovich Géza (1877–1952) irodalomtörténész kutathatta, aki háromkötetes művet szentelt Arany János életrajzának. A gellérthegyi villájukban őrzött kéziratok, családi magánlevelezés és egyéb források a második világháborúban elpusztultak.